白振旭1,2,3，杨学宗1,2,3，陈晖1,2，金舵1,2，丁洁1,2，齐瑶瑶1,2，李森森4，闫秀生4，王雨雷1,2，吕志伟1,2
1.河北工业大学先进激光技术研究中心
2.河北省先进激光技术与装备重点实验室
3.麦考瑞大学光子学研究中心
4.光电信息控制和安全技术重点实验室
自年世界上第一台激光器诞生以来，人们对激光光源的探索一直没有停歇，围绕激光的功率提升、波长拓展、效率提高和频率控制等方向不断开拓，并以此带动光学材料、非线性光学、光束传输与控制、参数计量以及热管理等诸多学科领域协同发展。具有特殊波长和频率特性的高功率激光器作为激光技术的重要发展方向，为人类实现空间探测、材料加工、武器装备以及高能物理等前沿领域提供了令人兴奋的机遇，但是同时也面临着诸多挑战。其中，在功率提升过程中激光工作物质加剧的热积累所引发的热透镜、热致双折射、光束畸变以及光谱展宽等负面效应是限制其性能提升的核心问题。
目前，优化泵浦转换效率（如同带泵浦、谐振腔优化等）、提高增益介质的表面积（如光纤、板条激光器等结构）、增强系统散热功率（如采用水冷、液氮冷却等）、以及通过光束合成的方式是目前缓解高功率激光器热效应的主要手段，然而其可缓解程度仍受到工作物质固有的性质制约。因此，找到拥有更优异的光学性质和热管理能力的光学材料，成为从本质上提升高功率激光器输出极限及性能的重要途径。金刚石——最硬最锋利的工业牙齿
作为一种重要的“碳材料”，金刚石不仅是天然存在中最坚硬的物质，同时拥有极高的热导率、极宽的光谱透过范围和极高的物理和化学稳定性，被誉为“最硬最锋利的工业牙齿”和“终极半导体材料”，目前已被广泛用于光学窗口、金刚石压砧、热管理、抛光研磨和电离辐射探测等领域。此外，结合其独特的非线性光学特性，金刚石激光器在拉曼和布里渊激光领域展现出极为突出的优势，为高功率激光的发展提供了新的机遇，如图1所示。图1金刚石在工业及科研领域的应用
目前，人们已经利用金刚石实现了波段从深紫外到可见光、近红外和中红外的拉曼转换，稳态功率高达千瓦量级，时域上实现了从连续波至飞秒脉冲的运转，频域上获得了单纵模输出；拉曼振荡器也从传统的空间振荡器拓展至片上和单片式；同时，通过金刚石拉曼放大实现了高功率光束合成。此外，近几年人们利用金刚石的布里渊特性，已经分别实现了可见光和近红外波段的自由空间布里渊激光运转，其功率是其他布里渊增益介质和激光运转方式的10倍以上。图2概括了金刚石激光器的主要发展历程。
图2金刚石激光器的里程碑金刚石拉曼激光器
金刚石拥有极宽的光谱透过范围——从紫外、可见光、红外至无线电波（图3），同时，金刚石晶体具有优异的非线性特性和热物性。因此，金刚石晶体能够为实现高功率高效率的拉曼和布里渊激光运转提供新的载体。图3金刚石晶体透射光谱范围（未镀膜）
金刚石是一种性能优异的拉曼晶体，拥有已知晶体材料中最大的拉曼频移（.3cm-1）和最高的拉曼增益系数（10cm/GW
1μm），结合其固有超高的热导率（W?m-1?K-1）以及低热膨胀系数（0.8×10-6℃-1)，因此使其成为在高功率运行下保持高拉曼增益和获得高光束质量激光输出的关键。虽然拉曼激光器的概念已经超过半个世纪，但是金刚石作为拉曼激光器增益材料只在近10年得到研究发展，这得益于人造单晶金刚石技术的日益成熟。年，俄罗斯科学院的Kaminskii等人在CVD金刚石中观察到了受激拉曼散射（SRS）现象，随后，英国、澳大利亚、德国等国科学家相继开展金刚石拉曼激光器研究。虽然此时基于其他晶体如硝酸钡、钨酸钡、钒酸钡等拉曼激光器的发展已逐渐成熟，但是金刚石拉曼激光器仍旧以其独有的特点在波长拓展、功率提升、单纵模运转、光束净化和光束合成等领域得以快速发展。01
直接泵浦连续/准连续运转
内腔和外腔拉曼振荡器是拉曼激光器的两种典型结构，其区别在于激光工作物质与拉曼增益介质是否在同一个振荡腔中。相比于内腔拉曼激光器在晶体选择和振荡器镀膜方面要求高，外腔拉曼振荡器的拉曼增益介质独立于激光振荡器，因此：其泵浦源可覆盖多种类型的激光器（如固体、光纤、半导体激光器等），因此波长所覆盖的范围更广；
拉曼增益介质脱离了激光工作物质的制约，可根据不同的泵浦波长和频移等需求选择不同类型的拉曼增益介质，有效拓展拉曼激光器的波长范围；
谐振腔的设计更具有灵活性，容易根据不同的镀膜和腔型设计获得不同类型的拉曼激光输出；
激光功率输出极限主要受制于拉曼增益介质和谐振腔本身，且晶体的热管理更容易。
所以外腔金刚石拉曼激光器在实现高功率运转方面具有更大的优势和可行性，因此，研究人员对外腔金刚石拉曼激光器的高功率运转开展了大量的研究。年麦考瑞大学的Williams等利用准连续激光泵浦外腔金刚石拉曼激光器，得到了最大功率为W的拉曼激光输出；并首次通过实验在金刚石中观察到了受激布里渊散射（SBS）现象。年，麦考瑞大学Antipov等获得了输出功率1.2kW的拉曼激光，斜率效率高达83%，实验装置如图4所示，至此金刚石拉曼激光器的稳态功率已突破千瓦。图4高功率金刚石拉曼激光器示意图，获得1.2kW的拉曼激光
除了准连续泵浦外，金刚石拉曼激光器在连续运转方式方面也有较大的发展。图5为近十几年不同运行方式的金刚石拉曼激光器输出功率与光纤和其他晶体拉曼激光器的对比。从图中可以看出，虽然金刚石拉曼激光器相较于其他类型拉曼激光器出现的相对较晚，但是其输出功率的提升速度非常快，每2-3年提高一个数量级，且其最大输出功率已经远远超过其他晶体拉曼激光器的输出功率。虽然目前金刚石拉曼激光器所获得的功率低于光纤拉曼激光器，但是得益于金刚石优异的光学性质和热物性，以及随着人造金刚石生长工艺水平、热管理方法及泵浦功率的提升，金刚石拉曼激光器在更高功率运转方面具有更广阔的发展前景。
图5金刚石拉曼激光器输出功率与其他拉曼激光器的对比02
单纵模运转
由于拉曼增益无空间烧孔效应，拉曼激光器可用于产生单纵模激光输出，结合金刚石晶体优异的光学特性，金刚石拉曼激光器在稳定单纵模激光产生方面具有独特的优势和发展前景。研究人员对输出波长可调的单纵模金刚石拉曼激光输出进行了实验研究，单纵模输出功率也提高至数十瓦。年，麦考瑞大学Li等采用环形腔结构，实现了最大功率为mW的.3nm二阶单纵模拉曼激光输出。金刚石拉曼激光技术是一种高效地产生可见光和近红外波段的高功率单纵模激光的有效手段。目前，该波段大功率单纵模激光输出的主要竞争对手是光纤激光器，其已经报道了超过W的输出功率。然而，光纤中的受激布里渊散射效应和热致横模模式不稳定性（TMI）这两个不可克服的挑战，极大地限制了输出激光的光束质量和输出功率。金刚石快速散热的能力和它可调控的受激布里渊散射过程，为获得更高功率的单纵模激光提供了一条有希望的途径，同时可以保持良好的光束质量。03
亮度增强
具有高亮度的激光源在国防、空间探测、遥感等领域有着重要的应用，得益于拉曼转换过程中存在的“光束净化”效应，研究人员在金刚石拉曼转换中成功实现了激光光束的亮度增强，输出拉曼光亮度达到了泵浦光的50余倍。年，澳大利亚麦考瑞大学的Bai等利用光束质量可调的激光泵浦外腔金刚石拉曼激光器，在泵浦光M2可变化范围内均得到近衍射极限的一阶拉曼激光输出，在有限的泵浦功率下输出的最高Stokes光功率为W；随后，Antipov等将泵浦功率提升至kW量级。
基于金刚石较大的拉曼频移，产生高亮度级联拉曼激光在诸多领域都有重要的应用价值。Mckay等利用M2=3~4的nm纳秒脉冲激光作为泵浦源，对二阶金刚石拉曼转换的亮度特性进行了研究，在nm处得到了M2为1.17、亮度增强因子为1.7的二阶拉曼转换输出；此外，麦考瑞大学的Bai等还利用准连续光源开展了级联金刚石拉曼激光器的亮度增强研究，当泵浦光M2=6.4、功率为W时，得到最高功率为W、光束质量因子M2为1.1的1.49μm二阶Stokes光输出，输出激光的亮度达到泵浦光的6倍。图6为金刚石拉曼亮度增强的实验装置及结果示意图。
图6一阶、二阶金刚石拉曼激光器亮度增强
以上研究表明，金刚石拉曼的方法可用于获得更宽波长范围的高亮度激光输出，并有效避免如高功率光纤拉曼激光器中的横模模式不稳定性问题。基于金刚石超快热耗散和光束净化的优势，金刚石拉曼激光器还可以用作改善光束质量不佳的高功率连续激光器的光束亮度，如高功率大模场光纤激光器、碟片、板条以及二极管阵列等。04
超短脉冲泵浦
在超短脉冲金刚石拉曼激光器方面，麦考瑞大学的Spence等采用nm的脉冲宽度26ps的锁模激光器，通过同步泵浦外腔金刚石，实现了平均功率2.2W、脉冲宽度21ps的nm激光，并通过调节外腔腔长得到最短脉冲宽度9ps的激光输出，随后，他们采用脉冲宽度fs的nm钛宝石激光同步泵浦外腔金刚石，结合腔内棱镜压缩技术获得了95fs、nm金刚石拉曼激光。
05
单片式
除了传统的腔镜谐振腔外，年，英国思克莱德大学Reilly等人采用刻蚀的方法制备出了单片式的金刚石拉曼振荡器，其中腔镜由金刚石表面镀膜膜层构成，通过利用调Q的nm、1.5ns激光泵浦获得了三阶Stokes（nm,nm和nm）激光输出，泵浦光到拉曼光的转化效率高达84%，最高输出功率mW。
06
光束合成
为了解决高功率激光输出的瓶颈，将若干束低功率的光束通过相干或光谱合成以实现更高功率单一光束输出的组束技术，近年来也已成为一种实现高功率、高能量激光输出的有效路径。年麦考瑞大学McKay等利用拉曼放大，通过将四束空间光（3束泵浦光和1束拉曼种子光）进行合成，实现了峰值功率6.7kW，泵浦转化效率69%的nm金刚石拉曼组束激光输出，其装置如图7所示。基于金刚石拉曼放大的光束合成方案为若干束小功率常规波长激光直接转移至特殊拉曼波长，进而获得高功率激光输出提供了可能。
图7金刚石拉曼组束装置示意图金刚石布里渊激光器
虽然同为非弹性散射，但与受激拉曼散射不同的是，受激布里渊散射为强光光子与介质内部声子场作用产生具有一定频率下移的光子并被不断放大的过程。虽然布里渊散射中声波场的作用类似于拉曼散射中分子振动，但由于声波场的振动频率远低于介质内部的分子振动频率，因此材料布里渊频移（~GHz）远低于常规介质的拉曼频移（~THz），布里渊激光的量子亏损要比拉曼激光低得多，而且几十GHz的布里渊频移可以用作光子微波合成技术领域。此外，由于布里渊增益线宽非常窄（MHz），因此布里渊激光器可以产生极窄线宽的激光输出，在微波光子学、相干通信、量子处理器和光谱学等领域应用前景广阔。目前，布里渊激光主要通过几种特殊材料（如硫系化合物、硅、二氧化硅、氮化铝等）并通过波导结构（如微谐振器、光纤和薄片）产生。01
间接泵浦
年，麦考瑞大学Mildren课题组利用高功率单频光纤激光器对金刚石拉曼激光器进行泵浦，在拉曼光谱附近首次发现了金刚石的受激布里渊散射。随后，他们分别利用nm单纵模和多纵模激光作为泵浦源，泵浦在一阶拉曼波长（.42nm）具有高精细度的金刚石拉曼激光腔对金刚石布里渊激光输出进行研究，并获得了高达40W的准连续金刚石布里渊激光（.79nm）输出，布里渊频移约为71GHz，同时观察到金刚石级联布里渊频率和布里渊反斯托克斯频率梳等输出特性。
02
直接泵浦
年，白振旭等人为实现金刚石布里渊激光的纯净输出，采用外腔谐振增强的连续光泵浦环形腔结构，利用泵浦光直接产生稳定的连续功率11W的布里渊激光输出（如图8），这是国际上首次测得金刚石晶体的布里渊增益系数高达79cm/GW（为熔石英和CaF2晶体的近20倍、单晶硅的多倍）。年，该团队利用金刚石晶体作为增益介质，实现了平均功率高达20.3W的nm布里渊激光输出，为目前国际上的最高功率指标。图8直接泵浦金刚石布里渊激光器实验结构图金刚石激光器——未来可期
当前，金刚石拉曼激光器正朝着更高的平均和峰值功率发展，波长边界也在不断拓展，未来在国防、雷达探测等领域的应用前景广阔。此外，基于金刚石晶体有望获得高功率、极窄线宽的布里渊激光输出，并具备实现多波长布里渊激光输出及高集成度光子器件的潜力。更具前景的是，通过调节泵浦光频率，金刚石布里渊频移可以覆盖整个毫米波波段（最高GHz），这为高频雷达和高带宽无线通信等重要应用提供新的解决途径。虽然相比于其他激光晶体，金刚石的高热导率使得其拥有更大的损伤阈值，能够产生更高的输出功率，但人们还是在高功率运转的金刚石晶体中观察到了热效应。所以，要想通过金刚石激光器获取更高功率的激光输出，进一步研究金刚石的热量转化和传递过程以及采取相应的热管理措施是非常有必要的。随着人们对金刚石晶体特性以及激光器工作过程了解的深入，对于拓展金刚石激光器的应用具有重大意义。
本文改写自《高功率金刚石激光技术研究进展》，已获作者白振旭授权。
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